01 背景介紹
石墨烯薄膜由于其耐腐蝕、輕質(zhì)、柔韌性和潛在的高導(dǎo)熱性，在電子設(shè)備的熱管理中得到了廣泛的應(yīng)用。目前，人們開(kāi)發(fā)了許多制備獨(dú)立石墨烯薄膜的途徑，主要是采用高粘度氧化石墨烯(GO)作為前驅(qū)體由于氧化石墨烯具有許多含氧官能團(tuán)，如羰基、環(huán)氧基和羥基，這些官能團(tuán)在室溫下會(huì)加劇聲子散射，因此氧化石墨烯薄膜的導(dǎo)熱性極低。碳化過(guò)程可以去除氧化石墨烯薄片基面和邊緣的官能團(tuán)，這是實(shí)現(xiàn)氧化石墨烯薄膜向石墨烯薄膜轉(zhuǎn)變所必需的。在碳化過(guò)程中，含氧官能團(tuán)隨著氣態(tài)物質(zhì)的形成而被除去。每克氧化石墨烯產(chǎn)氣量可達(dá)200 mL，質(zhì)量損失約為40 wt %，產(chǎn)氣精礦溫度范圍為150 ~ 300℃。此階段產(chǎn)氣速率遠(yuǎn)高于逸出速率，造成大量氣體聚集；因此，在300℃時(shí)，兩層氧化石墨烯之間的壓力達(dá)到40 MPa。如此高的壓力會(huì)使薄膜產(chǎn)生微氣囊，甚至破裂。微氣囊一旦形成，就很難完全消除。壓縮后，微氣囊被均勻分布在整個(gè)薄膜上的微褶皺所取代，微褶皺可以增強(qiáng)聲子散射，從而降低導(dǎo)熱系數(shù)。為了解決這個(gè)問(wèn)題，已經(jīng)提出了各種策略，與物理約束相比，化學(xué)還原可以精確地調(diào)節(jié)氧化石墨烯薄片上的氧含量。
近日，中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所，中國(guó)科學(xué)院炭材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陳成猛、姜東、賈輝團(tuán)隊(duì)針對(duì)制備石墨烯薄膜炭化過(guò)程中大量氣體的產(chǎn)生和積聚會(huì)產(chǎn)生很高的氣體壓力從而破壞有序的堆疊結(jié)構(gòu)影響石墨烯薄膜的導(dǎo)熱性的問(wèn)題研究取得最新進(jìn)展。在這項(xiàng)工作中，我們提出了一種二胺試劑交聯(lián)和減少氧化石墨烯的策略，以限制炭化過(guò)程中的體積膨脹。胺基與含氧官能團(tuán)(?COOH，?C?O?C)發(fā)生親核取代和縮合反應(yīng)，形成?C?N鍵，通過(guò)改變化學(xué)結(jié)構(gòu)擴(kuò)大產(chǎn)氣溫度范圍。與二甲氨基丙胺和n -異丙基乙二胺相比，具有對(duì)稱伯胺的乙二胺可以與氧化石墨烯充分反應(yīng)，形成堅(jiān)固的結(jié)構(gòu)。基于這些觀察結(jié)果，與純石墨烯薄膜(分別為152.6%和980 W/mK)相比，乙二胺修飾的薄膜具有更低的膨脹率(115.2%)和更高的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)(~ 1180 W/mK)。這項(xiàng)工作對(duì)制備高導(dǎo)熱石墨烯薄膜具有重要意義。研究成果以“Crosslinking Strategy for Constraining the Structural Expansion of Graphene Films during Carbonization: Implications for Thermal Management”為題發(fā)表在《ACS Applied Nano Materials》。
03 圖文導(dǎo)讀
圖1.石墨烯薄膜的制備示意圖。
圖2.微觀結(jié)構(gòu)示意圖。
圖3.碳化后的(a) rGOF、(c) rGOF- e、(e) rGOF- d、(g) rGOF- i (g)剖面圖像及其典型高度剖面(b、d、f、h)。
圖4.材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)。
圖5.碳化前的(a) GOF、(c) GOF- e、(e) GOF- d、GOF- e (g)的光學(xué)圖像及其16個(gè)位點(diǎn)(b、d、f、h)的FTIR光譜。
圖6.薄膜的熱學(xué)、力學(xué)和電學(xué)性能。(a)薄膜彎曲試驗(yàn)。(b, c)彎曲前后GF-E的SEM圖像。
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